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随时随地聊科研Corex熔融气化炉内块煤裂解形成半焦的结构及性能研究--《重庆大学》2015年硕士论文
Corex熔融气化炉内块煤裂解形成半焦的结构及性能研究
【摘要】：Corex工艺采用非焦煤代替焦炭进行铁水冶炼,是21世纪十分具有潜力的炼铁新技术。Corex工艺的预还原和终还原分别在上部的还原竖炉和下部的熔融气化炉中进行,因此料柱骨架需承受的负荷相比传统高炉减少了近一半,对焦炭强度的要求不及高炉苛刻。然而,块煤进入高温气化炉后发生热爆裂现象,爆裂后的煤焦粒度分布将影响半焦床的透气性,此外,煤焦热处理时间短,活性高,且半焦床床层高度低、温度高,煤焦的气化速率较焦炭快,因而煤焦在半焦床下降过程中将经历更复杂的物理化学作用,其性能将直接影响工艺的顺行及能耗。因此,块煤的热爆裂作用和煤焦性能研究显得至关重要。本文以兴隆庄和大同煤为研究对象,采用高温硅钼炉和炼焦炉对块煤进行了不同条件的裂解实验,综合分析了块煤热爆裂行为、煤焦的冶金性能、孔隙形貌、碳微晶结构、官能团结构和煤焦反应性变化规律,主要包括:①对块煤进行了高温快速裂解实验,研究表明:块煤爆裂程度随着处理温度升高和块煤粒径增加而增大,而长时间的热处理将增加塑性煤焦的平均粒径;高温爆裂行为的发生主要是由于巨大的温度梯度产生的应力对块煤形成破坏,一旦块煤粒径超过20 mm,爆裂作用将明显发生,相比粘接性煤,温度对非粘接性煤的爆裂性影响更强烈;随着处理温度升高,煤焦的总孔体积升高,孔径增大;碳微晶结构随着处理时间和温度的增加变得更加有序,且温度对碳微晶结构的影响更明显;研究进一步表明,物理结构的变化是影响兴隆庄煤焦反应性的主要因素,而煤焦失活是影响大同煤焦反应性的主要因素。②对1 kg块煤进行了低速率热解实验,研究表明:煤焦机械强度随热解时间和温度的增加而加强,而大同煤焦的抗碎强度由于裂纹的产生而逐渐下降,耐磨强度则不受裂纹的影响;煤焦比表面积随热解时间延长而下降,随温度的升高先降低后升高,当热解温度高于1000℃时,兴隆庄煤焦由于二次裂解反应产生更多微孔,而裂纹的产生不利于微孔的形成;大同煤焦随温度和处理时间增加反应性均降低,而兴隆庄煤焦反应性与比表面积变化规律一致;煤焦反应性和反应后强度存在线性关系,较高的反应性将导致较低的反应后强度。③对兴隆庄粉煤压制成型,并进行了型煤热解实验,研究表明:型煤的爆裂程度随热解温度的升高而增强,随成型压力的提高先增加后降低,温度对爆裂性的影响明显强于成型压力,型煤添加沥青后爆裂程度明显下降;型煤低速率热解后的煤焦抗碎强度和耐磨强度均不能达到块煤热解煤焦的强度,沥青的添加能明显改善其机械强度;型煤成型压力越高,煤焦成焦效果越好,沥青的添加同样有利于型煤成焦,但压力和沥青对型煤的晶体结构影响较小,晶体结构受温度的影响更加明显;其煤焦反应性随热处理温度的升高而增加,随成型压力升高而降低,型煤添加沥青后,反应性得到了抑制。④通过对比各类煤焦发现,型煤爆裂程度较相同处理条件的块煤高,型煤孔壁由粗糙的颗粒物组成,成焦性相对较差,而兴隆庄块煤热解后孔隙数量多,孔壁光滑,逐渐趋近焦炭形态,而在型煤中添加沥青后,煤焦孔隙形貌能够得到较大改善;高温快速裂解煤焦的晶体有序度较低速率裂解煤焦低,而型煤最低,焦炭的晶体有序度明显高于煤焦;兴隆庄煤焦反应性表现为:型煤焦高温快速热解块煤焦型煤添加沥青焦低速率热解块煤焦焦炭,大同煤反应性表现为:高温快速热解块煤焦焦炭低速率热解块煤焦;沥青的添加不仅能够抑制爆裂的发生,还能增强煤焦的机械强度,降低煤焦反应性,说明通过适当的技术手段,型煤在Corex中的利用是可行的。
【关键词】：
【学位授予单位】：重庆大学【学位级别】：硕士【学位授予年份】：2015【分类号】：TF526【目录】：
摘要3-5Abstract5-91 绪论9-21 1.1 Corex发展现状9-11 1.2 国内外块煤焦化的研究现状11-19
1.2.1 块煤在熔融气化炉中的主要行为11-13
1.2.2 半焦破碎的因素13-14
1.2.3 Corex中的块煤研究14-16
1.2.4 块煤裂解研究现状16-18
1.2.5 半焦结构及热性能相关研究18-19 1.3 课题的学术及实用意义19 1.4 研究内容19-212 块煤高温热爆裂行为及煤焦结构性能研究21-39 2.1 实验原料及实验装置21-23
2.1.1 实验原料21-22
2.1.2 实验装置22-23 2.2 实验过程及检测技术23-26
2.2.1 实验过程23-24
2.2.2 检测技术24-26 2.3 结果与讨论26-37
2.3.1 块煤的热爆裂行为26-29
2.3.2 煤焦的孔隙结构特征29-32
2.3.3 煤焦的碳微晶结构演变规律32-33
2.3.4 煤焦的CO_2反应性33-37 2.4 本章小结37-393 块煤低速率热解后煤焦结构及性能研究39-57 3.1 实验原料及实验装置39-41
3.1.1 实验原料39-40
3.1.2 实验装置40-41 3.2 实验过程及检测技术41-42
3.2.1 实验过程41-42
3.2.2 检测技术42 3.3 结果与讨论42-54
3.3.1 煤焦的孔隙结构特征42-45
3.3.2 煤焦的碳微晶结构演变规律45-47
3.3.3 煤焦的机械强度47-50
3.3.4 煤焦的CO_2反应性50-54 3.4 本章小结54-574 型煤高温热爆裂行为及煤焦结构性能研究57-67 4.1 实验原料及实验过程57-58
4.1.1 实验原料57-58
4.1.2 实验过程58 4.2 结果与讨论58-65
4.2.1 型煤的热爆裂行为58-60
4.2.2 型煤焦的机械强度60-61
4.2.3 型煤焦的孔隙和碳微晶特征61-64
4.2.4 型煤焦的CO_2反应性64-65 4.3 本章小结65-675 块煤热爆裂行为及煤焦性能对比分析67-73 5.1 热爆裂指数差异67-68 5.2 孔隙形貌和碳微晶结构差异68-69 5.3 CO_2反应性差异69-71 5.4 本章小结71-736 结论73-75致谢75-77参考文献77-83附录83-84 A作者在攻读硕士学位期间发表的学术论文和专利目录83 B作者在攻读硕士学位期间参与的科研项目83 C作者在攻读硕士学位期间参加的学术活动83 D作者在攻读硕士学位期间实习情况83-84 E作者在攻读硕士学位期间获奖情况84
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京公网安备75号烟煤热解半焦气化特性的研究--《浙江大学》2014年博士论文
烟煤热解半焦气化特性的研究
【摘要】：煤炭分级转化多联产利用技术依据煤中的不同组分所具有不同的组成特性及反应特性,通过有机集成热解气化及燃烧过程实现煤炭的分级转化分质利用,提高了煤炭资源的利用效率,是有望实现我国复杂多变的煤炭资源高效洁净利用技术之一。浙江大学针对富含焦油的高挥发分煤炭所提出的双流化床煤热解半焦气化分级转化多联产技术,将煤的流化床热解和循环流化床气化过程有机结合,把煤中富氢挥发分转化为热解煤气和焦油,而半焦则经气化生成合成气,所获焦油可通过加氢制取燃料油或提取高价值产品,而产生的热解煤气和合成气则用于后续高价值产品如甲醇、燃料油等的合成,从而降低煤炭转化能耗,提高转化效率。本文在系统模拟并分析了该煤热解半焦气化多联产工艺系统基础上重点开展了典型烟煤热解半焦气化特性的机理和实验研究。
首先,在Aspen Plus软件平台上开展了煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统的全流程模拟,获得了系统效率、各产品生产特性以及设备投资等性能参数。并与常规的煤完全气化费托合成液体燃料多联产系统进行了对比。结果表明,227t/h榆林烟煤给煤量的煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统可生产燃料油15t/h,甲醇27t/h,电力51万kWh,系统效率可达51%左右。与同等煤处理规模的煤干粉气流床完全气化费托合成液体燃料多联产系统相比,在系统效率和建设投资等方面具有明显优势。其主要原因是由于将煤中所含焦油通过低能耗热载体热解过程提取出来后采用较低能耗和水耗的焦油加氢制取液体燃料油,同时循环流化床半焦气化技术的综合氧耗较低。系统分析表明双流化床煤热解半焦气化分级转化分质利用多联产系统具有燃料适应性好、氧耗和水耗低、制油成本低、系统效率高等优点。
其次,在经改造的热天平实验装置上开展了常压和加压条件下典型烟煤热解半焦的气化反应动力学特性实验研究,获得了流化床热解制取的热解半焦在H20和C02混合,以及在H2O、CO2、H2和CO多种气体混合气氛下的气化反应动力学特性实验结果。结合实验结果,采用均相反应模型和Langmuir-Hinshelwood(L-H)模型联立预测了半焦气化的反应速率,分析了压力对半焦气化速率的影响,求取了常压和加压条件下L-H模型的各动力学参数,并验证了不共用活性位和共用活性位反应机理的正确性。结果表明,在常压下,不论是在H2O和CO2混合还是在H2O、CO2、H2和CO混合气氛下,共用活性位L-H模型均更符合实验结果,即共用活性位反应机理正确。而在加压下,共用活性位或不共用活性位L-H模型均不能预测实验结果。基于此,提出了修正L-H模型,可以较为准确地预测加压条件下半焦在H2O和CO2混合或是在H2O、CO2、H2、CO混合气氛下的气化反应速率。此外,实验还发现气化过程中半焦-CO2反应会抑制半焦-H2O反应。
然后,研究了热解温度和热解气氛对热解半焦及其气化特性的影响。在常压鼓泡流化床实验台上制取了N2和模拟热解气气氛下不同热解温度的典型烟煤热解半焦。采用扫描电子显微镜、激光拉曼光谱和傅立叶-红外光谱等手段表征了半焦孔隙结构等理化特性。结果表明,热解温度的升高使得半焦的表面孔隙结构更加丰富,且半焦中碳的石墨化/无序化程度更深,同时分析结果表明相较N2气氛,热解气气氛对半焦的碳形态和表面官能团均产生了明显影响。在改造后的热天平上的气化实验结果表明,热解气氛下制得的半焦的H2O或CO2气化速率均低于N2气氛下制得的半焦,这可能是由于CO的歧化反应和H2与含O结构的反应所导致的。
最后,在所建的循环流化床实验台上开展了半焦气化的实验研究,获得了气化温度、氧焦质量比和汽焦质量比等运行参数对于半焦气化的影响特性。实验结果表明,可以实现烟煤热解半焦流化床气化稳定运行。随着气化温度或氧焦质量比的提高,气化气可燃成分、低位热值、气化气流量、碳转化率和气化炉冷煤气效率均持续上升。随着汽焦质量比的提高,气化气的可燃成分、低位热值和气化炉冷煤气效率先略微上升然后迅速下降,而气化气流量和碳转化率则持续下降。在不同实验工况下,气化气有效成分、气化气流量、碳转化率、气化气低位热值和气化炉冷煤气效率最高约42%、7.7Nm3/h、94%、5MJ/Nm3和45%。
在此基础上,完成了2t/h给煤量的双流化床煤热解半焦气化分级转化中试装置的方案设计,该中试装置可生产热解焦油200kg/h左右,热解煤气约375Nm3/h(干气)和气化煤气约3200Nm3/h(干气)。该方案为下一步开展中试装置的建立与运行打下了基础。
本文的研究有助于进一步揭示热解半焦气化机理,并为煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用技术的研究开发提供了技术支持和参考依据。
【关键词】：
【学位授予单位】：浙江大学【学位级别】：博士【学位授予年份】：2014【分类号】：TQ530.2【目录】：
致谢5-7摘要7-10Abstract10-14目次14-171 绪论17-32 1.1 引言17-18 1.2 煤炭分级转化多联产利用技术发展现状18-27 1.3 半焦气化技术发展现状27-30 1.4 本文研究内容30-322 煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统的全流程模拟32-74 2.1 引言32-34 2.2 煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统的全流程模拟34-55
2.2.1 双流化床煤热解半焦气化分级转化单元的建立34-38
2.2.2 空气分离单元的建立38-41
2.2.3 气体净化单元的建立41-44
2.2.4 焦油加氢单元的建立44-47
2.2.5 甲醇合成单元的建立47-51
2.2.6 燃气蒸汽联合循环单元的建立51-53
2.2.7 系统投资的估算53-55 2.3 煤完全气化费托合成多联产系统的全流程模拟55-67
2.3.1 气流床气化单元的建立55-59
2.3.2 空气分离单元的建立59-60
2.3.3 气体净化单元的建立60-61
2.3.4 水煤气变换单元的建立61-62
2.3.5 费托合成单元的建立62-66
2.3.6 甲醇合成单元的建立66
2.3.7 燃气蒸汽联合循环单元的建立66-67
2.3.8 系统投资的估算67 2.4 两种多联产系统的结果统计和对比67-72
2.4.1 统计方法67-69
2.4.2 产品产量69
2.4.3 系统效率69-70
2.4.4 系统投资70-71
2.4.5 水耗71
2.4.6 煤热解半焦气化煤炭分级转化多联产利用系统的优势71-72 2.5 本章小结72-743 常压条件下热解半焦的气化机理及模型研究74-99 3.1 引言74-75 3.2 实验方法75-84
3.2.1 实验材料75-76
3.2.2 实验系统76-77
3.2.3 实验系统的改造77-79
3.2.4 实验过程79-80
3.2.5 抑制扩散效应80-84 3.3 数据处理方法及模型选择84-86
3.3.1 反应动力学模型的选择84-85
3.3.2 气化反应速率的表征85-86 3.4 实验结果86-98
3.4.1 温度和气体浓度对气化速率的影响86-87
3.4.2 L-H模型参数的确定87-90
3.4.3 半焦在H_2O和CO_2混合气氛中的气化90-92
3.4.4 半焦在H_2O,CO_2,H_2和CO混合气氛中的气化92-93
3.4.5 半焦-H_2O和半焦-CO_2反应的相互抑制效应93-96
3.4.6 半焦的比表面积变化96-98 3.5 本章小结98-994 加压条件下热解半焦的气化机理及模型研究99-119 4.1 引言99-101 4.2 实验方法101-106
4.2.1 实验材料101
4.2.2 实验系统101-102
4.2.3 实验过程102-103
4.2.4 抑制扩散效应103-106 4.3 数据处理方法及模型选择106 4.4 实验结果106-117
4.4.1 压力对气化速率的影响106
4.4.2 加压条件下H_2和CO对气化速率的影响106-108
4.4.3 L-H模型参数的确定108-112
4.4.4 加压条件下混合气氛中L-H模型适用性的验证112-114
4.4.5 修正L-H模型的提出114-117 4.5 本章小结117-1195 热解气氛和热解温度对半焦气化特性的影响119-133 5.1 引言119 5.2 实验方法119-122
5.2.1 半焦制备119-121
5.2.2 半焦物化性质测试121
5.2.3 半焦气化特性实验121-122 5.3 实验结果122-132
5.3.1 热解气氛和热解温度对半焦工业元素分析及形貌的影响122-124
5.3.2 热解气氛和热解温度对半焦中碳形态的影响124-127
5.3.3 热解气氛和热解温度对半焦表面官能团的影响127-129
5.3.4 热解温度和热解气氛对半焦气化特性的影响129-132 5.4 本章小结132-1336 烟煤热解半焦的流化床气化特性的实验研究133-153 6.1 引言133 6.2 实验方法133-139
6.2.1 实验材料133-134
6.2.2 实验设备134-135
6.2.3 给料量、水蒸汽质量的确定135-137
6.2.4 气化气流量、碳转化率、气体热值和冷煤气效率的计算方法137-139 6.3 冷态实验139-141
6.3.1 半焦和床料的粒径选择及分布139-140
6.3.2 流化床阻力特性实验140-141 6.4 常压循环流化床半焦气化实验141-151
6.4.1 实验步骤141-143
6.4.2 反应温度对气化过程的影响143-146
6.4.3 O_2/Char质量比对气化过程的影响146-148
6.4.4 H_2O/Char质量比对气化过程的影响148-151 6.5 实验结果与文献报道结果的对比151-152 6.6 本章小结152-1537 2T/H给煤量双流化床煤热解半焦气化中试装置的方案设计153-178 7.1 引言153-154 7.2 设计基础154-155 7.3 常压鼓泡流化床热解炉的设计155-161
7.3.1 常压鼓泡流化床热解炉的热量平衡与质量平衡155-157
7.3.2 常压鼓泡流化床热解炉设计所需基本参数的确定157-159
7.3.3 常压鼓泡流化床热解炉基本尺寸的确定159-161 7.4 常压循环流化床气化炉的设计161-165
7.4.1 常压循环流化床气化炉的热量平衡与质量平衡161-163
7.4.2 常压循环流化床气化炉设计所需基本参数的确定163
7.4.3 常压循环流化床气化炉基本尺寸的确定163-165 7.5 旋风分离器的设计165-168
7.5.1 旋风分离器的介绍165-166
7.5.2 鼓泡流化床热解炉旋风分离器的设计166-167
7.5.3 循环流化床气化炉旋风分离器的设计167-168 7.6 返料装置的设计168-176
7.6.1 流化床返料装置的介绍168-170
7.6.2 热解炉返料装置的设计170-172
7.6.3 半焦溢流返料装置的设计172-173
7.6.4 循环热灰返料装置的设计173-175
7.6.5 气化炉返料装置的设计175-176 7.7 设计主要结果汇总176-177 7.8 本章小结177-1788 全文总结178-183 本文主要创新点180-181 本文研究展望181-183参考文献183-197作者简历197-198
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