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热处理Sn^4＋阳离子交换天然沸石的研究
优质期刊推荐两例有机胺导向的三维微孔Ag-Sn-S(Se)基化合物--《中国化学会第九届全国无机化学学术会议论文集——B配位化学》2015年
两例有机胺导向的三维微孔Ag-Sn-S(Se)基化合物
【摘要】：金属硫(硒)代锡酸盐由于其丰富的结构和优异的性能,对其研究一直受到广泛关注[1,2]。近年来,以有机胺阳离子作为结构导向剂组装金属硫属化物微孔材料已成为一个重要的研究方向。本文报道了两例含有机胺阳离子的三维微孔Ag-Sn-S(Se)基化合物[NH3CH3]2Ag4(SnIV)2SnⅡS8(1)和[(CH3)2NH2]2[NH4]Ag5Sn4Se12(2)。1结晶于空间群Pnma,单胞参数为a=19.378(9),b=7.390(3),c=13.683(7)?,V=)?3,Z=4。有趣的是,1含有混合价的Sn(IV、Ⅱ),其中SnIV都为四配位,SnⅡ都为三配位,其三维开放阴离子骨架在平行于晶体学b轴的方向具有一维孔道(图1a),孔道大小为10.59×6.90?2,[NH3CH3]+阳离子位于孔道中。2结晶于空间群P-421m,单胞参数为a=13.8395(3),c=9.3801(5)?,V=)?3,Z=2。其三维阴离子骨架具有相互贯穿的三维孔道,沿c轴方向的孔道大小为12.44×12.44?2,[(CH3)2NH2]+及[NH4]+阳离子位于孔道内。2对Rb+和Cs+离子具有良好的离子交换性能。紫外漫反射研究表明1和2的光学带隙分别约为2.05 e V和1.75 e V(图1c)。
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【分类号】：O627
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一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法.pdf 10申请公布号CN申请公布日申请号822申请日J29/J29/J29/D53/D53/申请人南昌大学地址330063江西省南昌市红谷滩新区学府大道999号72发明人王翔彭洪根彭跃刘文明74专利代理机构南昌市平凡知识产权代理事务所36122代理人夏材祥54发明名称一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法57摘要一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法，是通过原位合成法或者离子交换法，以SN对商用分子筛ZSM5、丝光沸石（MOR）、BETA分子筛和其他微孔分子筛进行修饰改性，在分子筛骨架引入组分SN，从而制备SN基微孔分子筛。本发明所制备的SCR催化剂最大程度实现了NOX选择性还原为N2，而且经60H反应后，催化剂的催化活性并没有任何下降，是一种高效高稳定性的NOX脱除催化剂。在有水或水汽存在下仍具有较高的催化活性，表现出优异的抗水失活性能。本发明成本低廉，生产工艺简单易行，使用寿命长。51INTCL权利要求书1页说明书4页附图1页19中华人民共和国国家知识产权局12发明专利申请权利要求书1页说明书4页附图1页10申请公布号CNACN/1页21一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法，其特征是1SNMFI分子筛的制备以正硅酸四乙酯、铝酸钠、四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，在150180℃下晶化2472H，过滤洗涤，60120℃干燥412H，500600℃下焙烧412H制得原位合成法SNMFI催化剂；2SNZSM5分子筛的制备SNZSM5分子筛的制备和SNMFI类似，在合成过程中需要添加铝源，硅铝原子摩尔比在151000之间，硅锡原子摩尔比在151000之间；3SNBETA、SNSSZ13、SNMOR、SNMWW分子筛制备过程和SNZSM5类似，在合成过程中需要添加铝源，硅铝原子摩尔比在51000之间；SNBETA、SNSSZ13、SNMWW所用模板剂分别为四乙基氢氧化铵、N,N,N一三甲基金钢烷氢氧化铵、六亚甲基亚胺，而SNMOR不需模板剂即可成功合成；硅锡原子摩尔比在151000之间。2一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法，其特征是1将氢型硅铝沸石分子筛ZSM5、BETA、SSZ13、MOR、MWW与SNCL4溶液混合均匀，在80℃下搅拌回流24H，重复交换两次，过滤洗涤，60120℃烘箱中干燥412H，500600℃下焙烧412H制得离子交换法SN基分子筛催化剂，分子筛硅铝比控制在51000之间，硅锡原子摩尔比控制在151000之间。3根据权利要求1所述的一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法，其特征是所述铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种。权利要求书CN/4页3一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法0001技术领域本发明涉及一种SN基微孔分子筛NOXSCR催化剂制备方法，主要用于于汽车尾气或工厂烟气中NOX净化处理，属于环境保护和大气污染治理领域。技术背景0002当今世界，汽车等交通运输业和石油等大规模化学工业的迅猛发展，推动着科学技术日新月异，同时也给人类赖以生存的环境带来了严重的危害。近十年来，中国各大城市大气污染严重。大气污染物的成分很复杂，氮氧化物（NOX）就是主要成分之一。NOX的来源可分为静态源和动态源，其中的典型代表是工厂烟气和机动车尾气。NOX对人类环境具有很大的危害性。首先是破坏臭氧层，造成臭氧空洞；其次是和SOX等酸性气体通过与水作用而形成酸雨，使土壤贫瘠，不利于农作物的生长；此外，NOX还能产生光化学烟雾，在该环境下生活的人们容易患上呼吸道疾病。由此可见，NOX是环境的一个重要杀手，消除NOX的排放已经成为大气污染防治的一个重要方面。0003截至目前，选择性催化还原（SCR）NOX是受科学界比较公认的脱除方法。它的原理是利用汽车尾气或工厂烟气中有机物为还原剂或另外添加还原剂，在O2存在条件下，选择性地优先把NOX还原为N2。其催化过程通常采用NH3、HC、CO和PM等作为还原剂，在氧化气氛中催化NOX的还原反应对催化剂的选择性要求极高，对于该技术的研究比较广泛。其中，HCSCR的主要化学反应方程式如下NOHCO2→CO2H2ON2，HCO2→H2OCO2。0004选择性非催化还原（SNCR）也是人们曾经用来脱除NOX的手段之一，它是利用氨或尿素作为还原剂，在不加催化剂的条件下将NOX转化为N2，SNCR的缺点是转化效率较低，不能满足环保法规对氮氧化物的排放要求，因而现在人们已经很少应用此种方法。0005随着科学技术的发展，人们也开始探索其他消除NOX排放的新方法和新思路，这其中光催化也被应用于催化消除NOX。光催化的基本原理是通过光催化试剂（如TIO2等），在紫外可见光存在条件下，光解NOX，从而达到消除NOX排放的目的。这是一门新型的交叉学科，唤起了许多科学家的兴趣。但是很遗憾，该方法目前尚未得到实际的大规模开发利用，而只停留于理论研究阶段。0006负载型贵金属是常用的SCR催化剂，但是此种催化剂价格昂贵，且容易因CO、硫中毒而失活。分子筛是一类针对SCR反应的良好催化剂，其具有很高的比表面积、易于调变的孔道、高的热及水热稳定性等特点，这使其具有良好的吸附分离、催化、离子交换等性能。众所周知，CU基和FE基等杂原子分子筛对NOX的消除反应具有较高的催化活性（如专利CNA和CNA）。而SN基沸石分子筛用于氮氧化物脱除则未见文献或专利报道。发明内容0007本发明的目的是针对现有技术的不足，提供一种用于汽车尾气或工厂烟气中NOX净化处理的SN基微孔分子筛SCR催化剂制备方法，它针对汽车尾气或工厂烟气中大量存在说明书CN/4页4的NOX催化净化领域，制备出具有高活性和高稳定性的SN基分子筛SCR催化剂。0008本发明所提供的用于NOX净化处理的SN基分子筛SCR催化剂是以SN对商用分子筛ZSM5，MOR、BETA、SSZ13、MWW分子筛进行修饰改性，制备不同SN含量沸石分子筛催化剂。0009本发明所述的用于汽车尾气或工厂烟气净化处理的SN基分子筛SCR催化剂的制备方法有两种方法一使用原位合成法制备SN基分子筛催化剂1SNMFI分子筛的制备以正硅酸四乙酯、铝酸钠、四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，在150180OC下晶化2472H，过滤洗涤，60120OC干燥412H，500600OC下焙烧412H制得原位合成法SNMFI催化剂；2SNZSM5分子筛的制备SNZSM5分子筛的制备和SNMFI类似，在合成过程中需要添加铝源，铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种，硅铝原子摩尔比在151000之间，硅锡原子摩尔比在151000之间；3SNBETA、SNSSZ13、SNMOR、SNMWW分子筛制备过程和SNZSM5类似，在合成过程中需要添加铝源，铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种，硅铝原子摩尔比在51000之间；SNBETA、SNSSZ13、SNMWW所用模板剂分别为四乙基氢氧化铵、N,N,N一三甲基金钢烷氢氧化铵、六亚甲基亚胺，而SNMOR不需模板剂即可成功合成；硅锡原子摩尔比在151000之间；方法二离子交换法合成SN基沸石分子筛（1）将氢型硅铝沸石分子筛ZSM5、BETA、SSZ13、MOR、MWW与SNCL4溶液混合均匀，在80OC下搅拌回流24H，重复交换两次，过滤洗涤，60120OC烘箱中干燥412H，500600OC下焙烧412H制得离子交换法SN基分子筛催化剂，分子筛硅铝比控制在51000之间，硅锡原子摩尔比控制在151000之间；本发明提供的SN基沸石分子筛SCR催化剂在尾气中NOX催化净化中的评价方法是采用固定床反应器，反应条件先将SN基分子筛催化剂进行预处理操作，然后降至室温，再进行程序升温，通入反应气，总空速为60,000ML/（GCATH），反应温度200600OC。0010本发明的有益效果采用原位合成法或离子交换法制备SN基微孔分子筛催化剂，能够有效地脱除汽车尾气或工厂烟气中含有的大量NOX有毒气体，显示出优越的催化稳定性以及优良的催化活性。附图说明0011图1为实施例1原位合成法SNZSM5催化剂XRD测试结果；图2为实施例1原位合成法SNZSM5催化剂对NOX催化净化曲线。具体实施方式0012为了更清楚的说明本发明，列举以下实施例，但其对本发明的范围无任何限制。0013实施例1以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照SN/AL摩尔比为21进行反应，过滤洗涤，干燥，以2OC/MIN的升温速率，在550OC下焙烧6H获说明书CN/4页5得实施例1原位合成法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0014实施例2以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照SN/AL摩尔比为11进行反应，过滤洗涤，干燥，以2OC/MIN的升温速率，在550OC下焙烧6H获得实施例2原位合成法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0015实施例3以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照SN/AL摩尔比为12进行反应，过滤洗涤，干燥，以2OC/MIN的升温速率，在550OC下焙烧6H获得实施例3原位合成法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0016实施例4商用10G钠型分子筛NAZSM5原粉与10ML27NH4NO3溶液均匀混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H得到氢型分子筛HZSM5。10GHZSM5与15ML01M的SNCL4溶液混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H获得实施例4离子交换法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0017实施例5商用10G钠型分子筛NAMOR（丝光分子筛）原粉与10ML27NH4NO3溶液均匀混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H得到氢型分子筛HMOR。10GHMOR与15ML01M的SNCL4溶液混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H获得实施例5离子交换法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0018实施例6商用10G钠型分子筛NAMOR（丝光分子筛）原粉与10ML27NH4NO3溶液均匀混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H得到氢型分子筛HMOR。10GHMOR与浓硝酸进行反应得到脱铝型HMOR分子筛，再将10G脱铝型HMOR分子筛与15ML01M的SNCL4溶液混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H获得实施例6离子交换法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂说明书CN/4页601G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。0019实施例7商用10G钠型分子筛NABETA（Β分子筛）原粉与10ML27NH4NO3溶液均匀混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H得到氢型分子筛HBETA。10GHBETA与15ML01M的SNCL4溶液混合，在80OC下搅拌24H，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550OC下焙烧6H获得实施例7离子交换法SN基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂01G在550OC下进行预处理操作30MIN，然后降温至室温，再以10OC/MIN速率程序升温，通入总流量为100ML/MIN的混合反应气，其中含有04CH4，06NO，6O2，检测300–600OC温度范围内NOX转化率。说明书CN/1页7图1图2说明书附图CNA
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申请专利号： CN.8|||CN.8|||CN.8 申请日： 南昌大学
公开号： CNA 公开日：
当前法律状态： 授权 有效性： 有权
法律详情： 授权|||实质审查的生效IPC(主分类):B01J 29/18申请日:|||公开
IPC分类号：
B01J29/18; B01J29/40; B01J29/70; B01D53/90; B01D53/56
主分类号： B01J29/18
申请人： 南昌大学
王翔; 彭洪根; 彭跃; 刘文明
地址： 330063 江西省南昌市红谷滩新区学府大道999号
专利代理机构：
南昌市平凡知识产权代理事务所 36122
申请(专利)号： CN.8|||CN.8|||CN.8 授权公告号： ||||||
法律状态公告日： |||||| 法律状态类型： 授权|||实质审查的生效|||公开
一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法，是通过原位合成法或者离子交换法，以Sn对商用分子筛ZSM-5、丝光沸石（MOR）、Beta分子筛和其他微孔分子筛进行修饰改性，在分子筛骨架引入组分Sn，从而制备Sn基微孔分子筛。本发明所制备的SCR催化剂最大程度实现了NOx选择性还原为N2，而且经60h反应后，催化剂的催化活性并没有任何下降，是一种高效高稳定性的NOx脱除催化剂。在有水或水汽存在下仍具有较高的催化活性，表现出优异的抗水失活性能。本发明成本低廉，生产工艺简单易行，使用寿命长。
权利要求书
1.&&一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法，其特征是：&(1)Sn-MFI分子筛的制备:以正硅酸四乙酯、铝酸钠、四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，在150-180℃下晶化24-72h，过滤洗涤，60-120℃干燥4-12h，500-600℃下焙烧4-12h制得原位合成法Sn-MFI催化剂；&(2)Sn-ZSM-5分子筛的制备：Sn-ZSM-5分子筛的制备和Sn-MFI类似，在合成过程中需要添加铝源，硅铝原子摩尔比在15-1000之间，硅锡原子摩尔比在15-1000之间；&(3)Sn-Beta、Sn-SSZ-13、Sn-MOR、Sn-MWW分子筛制备过程和Sn-ZSM-5类似，在合成过程中需要添加铝源，硅铝原子摩尔比在5-1000之间；Sn-Beta、Sn-SSZ-13、Sn-MWW所用模板剂分别为四乙基氢氧化铵、N,N,N一三甲基金钢烷氢氧化铵、六亚甲基亚胺，而Sn-MOR不需模板剂即可成功合成；硅锡原子摩尔比在15-1000之间。&2.&&一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法，其特征是：&(1)将氢型硅铝沸石分子筛ZSM-5、Beta、SSZ-13、MOR、MWW与SnCl4溶液混合均匀，在80℃下搅拌回流24h，重复交换两次，过滤洗涤，60-120℃烘箱中干燥4-12h，500-600℃下焙烧4-12h制得离子交换法Sn基分子筛催化剂，分子筛硅铝比控制在5-1000之间，硅锡原子摩尔比控制在15-1000之间。&3.&&根据权利要求1所述的一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法，其特征是：所述铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种。&
一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法 &&技术领域 本发明涉及一种Sn基微孔分子筛NOx-SCR催化剂制备方法，主要用于于汽车尾气或工厂烟气中NOx净化处理，属于环境保护和大气污染治理领域。 技术背景 当今世界，汽车等交通运输业和石油等大规模化学工业的迅猛发展，推动着科学技术日新月异，同时也给人类赖以生存的环境带来了严重的危害。近十年来，中国各大城市大气污染严重。大气污染物的成分很复杂，氮氧化物（NOx）就是主要成分之一。&NOx的来源可分为静态源和动态源，其中的典型代表是工厂烟气和机动车尾气。NOx对人类环境具有很大的危害性。首先是破坏臭氧层，造成臭氧空洞；其次是和SOx等酸性气体通过与水作用而形成酸雨，使土壤贫瘠，不利于农作物的生长；此外，NOx还能产生光化学烟雾，在该环境下生活的人们容易患上呼吸道疾病。由此可见，NOx是环境的一个重要杀手，消除NOx的排放已经成为大气污染防治的一个重要方面。 截至目前，选择性催化还原（SCR）NOx是受科学界比较公认的脱除方法。它的原理是利用汽车尾气或工厂烟气中有机物为还原剂或另外添加还原剂，在O2存在条件下，选择性地优先把NOx还原为N2。其催化过程通常采用NH3、HC、CO和PM等作为还原剂，在氧化气氛中催化NOx的还原反应对催化剂的选择性要求极高，对于该技术的研究比较广泛。其中，HC-SCR&的主要化学反应方程式如下：NO+HC+O2&→&CO2&+&H2O+N2，HC+O2&→&H2O&+&CO2。 选择性非催化还原（SNCR）也是人们曾经用来脱除NOx的手段之一，它是利用氨或尿素作为还原剂，在不加催化剂的条件下将NOx转化为N2，SNCR的缺点是转化效率较低，不能满足环保法规对氮氧化物的排放要求，因而现在人们已经很少应用此种方法。 随着科学技术的发展，人们也开始探索其他消除NOx排放的新方法和新思路，这其中光催化也被应用于催化消除NOx。光催化的基本原理是通过光催化试剂（如TiO2等），在紫外-可见光存在条件下，光解NOx，从而达到消除NOx排放的目的。这是一门新型的交叉学科，唤起了许多科学家的兴趣。但是很遗憾，该方法目前尚未得到实际的大规模开发利用，而只停留于理论研究阶段。 负载型贵金属是常用的SCR催化剂，但是此种催化剂价格昂贵，且容易因CO、硫中毒而失活。分子筛是一类针对SCR反应的良好催化剂，其具有很高的比表面积、易于调变的孔道、高的热及水热稳定性等特点，这使其具有良好的吸附分离、催化、离子交换等性能。众所周知，Cu基和Fe基等杂原子分子筛对NOx的消除反应具有较高的催化活性（如专利CNA和CNA）。而Sn基沸石分子筛用于氮氧化物脱除则未见文献或专利报道。 发明内容 本发明的目的是针对现有技术的不足，提供一种用于汽车尾气或工厂烟气中NOx净化处理的Sn基微孔分子筛SCR催化剂制备方法，它针对汽车尾气或工厂烟气中大量存在的NOx催化净化领域，制备出具有高活性和高稳定性的Sn基分子筛SCR催化剂。 本发明所提供的用于NOx净化处理的Sn基分子筛SCR催化剂是以Sn对商用分子筛ZSM-5，MOR、Beta、SSZ-13、MWW分子筛进行修饰改性，制备不同Sn含量沸石分子筛催化剂。 本发明所述的用于汽车尾气或工厂烟气净化处理的Sn基分子筛SCR催化剂的制备方法有两种： 方法一&&使用原位合成法制备Sn基分子筛催化剂： &(1)&Sn-MFI分子筛的制备:&以正硅酸四乙酯、铝酸钠、四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，在150-180&oC下晶化24-72&h，过滤洗涤，60-120&oC干燥4-12&h，500-600&oC下焙烧4-12&h制得原位合成法Sn-MFI催化剂； (2)&Sn-ZSM-5分子筛的制备：&Sn-ZSM-5分子筛的制备和Sn-MFI类似，在合成过程中需要添加铝源，铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种，硅铝原子摩尔比在15-1000之间，硅锡原子摩尔比在15-1000之间； (3)&Sn-Beta、Sn-SSZ-13、Sn-MOR、Sn-MWW分子筛制备过程和Sn-ZSM-5类似，在合成过程中需要添加铝源，铝源是硝酸铝、硫酸铝、偏铝酸钠中的一种，硅铝原子摩尔比在5-1000之间；Sn-Beta、Sn-SSZ-13、Sn-MWW所用模板剂分别为四乙基氢氧化铵、N,N,N一三甲基金钢烷氢氧化铵、六亚甲基亚胺，而Sn-MOR不需模板剂即可成功合成；硅锡原子摩尔比在15-1000之间； 方法二&&离子交换法合成Sn基沸石分子筛 （1）将氢型硅铝沸石分子筛ZSM-5、Beta、SSZ-13、MOR、MWW与SnCl4溶液混合均匀，在80&oC下搅拌回流24&h，重复交换两次，过滤洗涤，60-120&oC烘箱中干燥4-12&h，&500-600&oC下焙烧4-12&h制得离子交换法Sn基分子筛催化剂，分子筛硅铝比控制在5-1000之间，硅锡原子摩尔比控制在15-1000之间； 本发明提供的Sn基沸石分子筛SCR催化剂在尾气中NOx催化净化中的评价方法是采用固定床反应器，反应条件：先将Sn基分子筛催化剂进行预处理操作，然后降至室温，再进行程序升温，通入反应气，总空速为60,000&ml/（gcat.h），反应温度：200-600&oC。 本发明的有益效果：采用原位合成法或离子交换法制备Sn基微孔分子筛催化剂，能够有效地脱除汽车尾气或工厂烟气中含有的大量NOx有毒气体，显示出优越的催化稳定性以及优良的催化活性。 附图说明 图1为实施例1原位合成法Sn-ZSM-5催化剂XRD测试结果； 图2为实施例1原位合成法Sn-ZSM-5催化剂对NOx催化净化曲线。 具体实施方式 为了更清楚的说明本发明，列举以下实施例，但其对本发明的范围无任何限制。 实施例1 以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照Sn/Al摩尔比为2:1进行反应，过滤洗涤，干燥，以2&oC/min的升温速率，在550&oC下焙烧6&h获得实施例1原位合成法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600&oC温度范围内NOx转化率。 实施例2 以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照Sn/Al摩尔比为1:1进行反应，过滤洗涤，干燥，以2&oC/min的升温速率，在550oC下焙烧6h获得实施例2原位合成法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600oC温度范围内NOx转化率。 实施例3 以正硅酸四乙酯、铝酸钠和四氯化锡为前驱体，四丙基氢氧化铵为模板剂，按照Sn/Al摩尔比为1:2进行反应，过滤洗涤，干燥，以2&oC/min的升温速率，在550&oC下焙烧6&h获得实施例3原位合成法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600&oC温度范围内NOx转化率。 实施例4 商用1.0&g钠型分子筛NaZSM-5原粉与10&ml27%NH4NO3溶液均匀混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550oC下焙烧6h得到氢型分子筛HZSM-5。1.0&g&HZSM-5与15&ml&0.1M的SnCl4溶液混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h获得实施例4离子交换法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600oC温度范围内NOx转化率。 实施例5 商用1.0g钠型分子筛NaMOR（丝光分子筛）原粉与10&ml27%NH4NO3溶液均匀混合，在80&oC下搅拌24h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h得到氢型分子筛HMOR。1.0g&HMOR与15&ml&0.1M的SnCl4溶液混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h获得实施例5离子交换法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600&oC温度范围内NOx转化率。 实施例6 商用1.0&g钠型分子筛NaMOR（丝光分子筛）原粉与10&ml&27%NH4NO3溶液均匀混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h得到氢型分子筛HMOR。1.0&g&HMOR与浓硝酸进行反应得到脱铝型HMOR分子筛，再将1.0&g脱铝型&HMOR分子筛与15&ml&0.1M的SnCl4溶液混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h获得实施例6离子交换法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600oC温度范围内NOx转化率。 实施例7 商用1.0&g钠型分子筛NaBeta（β分子筛）原粉与10&ml&27%NH4NO3溶液均匀混合，在80oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550oC下焙烧6h得到氢型分子筛HBeta。1.0&g&Hbeta与15ml0.1M的SnCl4溶液混合，在80&oC下搅拌24&h，重复交换两次，过滤洗涤，干燥，550&oC下焙烧6&h获得实施例7离子交换法Sn基分子筛催化剂样品。将制得的催化剂0.1&g在550&oC下进行预处理操作30&min，然后降温至室温，再以10&oC/min速率程序升温，通入总流量为100&ml/min的混合反应气，其中含有0.4%CH4，0.6%NO，6%O2，检测300&–&600&oC温度范围内NOx转化率。
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